多層陶瓷電容器（MLCC）作為目前世界上用量最大、發展最快的無源片式元件之一，由于其小體積、高電容量、低損耗、高功率密度、穩定的機械強度以及優異的溫度穩定性而被廣泛應用于包括信息技術、消費類電子、通信、新能源、工業控制等各行業。然而，隨著下一代電氣和電子設備面臨更高的小型化和集成化需求，當下MLCC器件的低能量存儲密度及低儲能效率嚴重阻礙了其在高功率器件中的應用。
圖1.相場模擬(100-x-y)BNT-xNN-yST 全體系的?P-E?曲線和儲能特性預測
電容器的儲能性能由電介質材料的極化-電場P-E曲線決定，大Wrec和高η的實現必須同時滿足大極化強度Pmax、小剩余極化強度Pr和高擊穿強度Eb三個要素。在過去的十余年里，研究人員采用模板誘導織構法、核殼結構、多層結構、成型過程優化和燒結工藝改進等微觀結構設計來提高擊穿強度；或采用高熵法、特定溫區調節、疇工程、化學成分摻雜等極性結構設計來抑制極化滯后和降低損耗。通過上述策略的合理組合，可以實現陶瓷電容器的高儲能特性。此外，采用特定介電溫區調節、納米級極化失配與重構、設計遍歷區域等方案在鐵電體中構建多極化構型來提升儲能是被公認有效的。例如，Chen等人在KNN基（(K,Na)NbO3）高熵陶瓷中實現了包括T相、R相、O相、C相和隨機氧八面體傾斜在內的局部多態畸變，其極化各向異性和能量勢壘大大減弱，導致疇轉換路徑更加平順，獲得了10.06 J·cm-3的高Wrec，同時η約為90.8%。當前，BNT（(Na0.5Bi0.5)TiO3的R相）、NN（NaNbO3的O相）和ST（SrTiO3的C相）是目前最具發展潛力的無鉛儲能體系，盡管它們相互組成的二元體系（如BNT-ST、BNT-NN和NN-ST）已被大量研究，但BNT-NN-ST三元系統的疇結構、極化構型和儲能特性等還未被深入研究。
圖2.55-20-25-Mn MLCC 在不同測試條件下(電場、溫度和循環次數)的儲能特性
基于以上考慮，西安交通大學電信學部電子科學與工程學院周迪教授團隊提出采用BNT作為基體，利用其中Bi的6s和O的2p軌道雜化引起遠高于其它無鉛鐵電體極化的特性，與NN結合構建R-O-T-C共存的極化構型，進一步引入ST進一步打破長程鐵電有序最終形成局部多態極化結構，從而大幅提高MLCC的儲能性能，實現高功率密度MLCC在嚴苛環境下的應用。本工作通過模擬BNT-NN-ST體系在整個組成范圍內的P-E曲線，探尋可能同時實現高Wrec和高η的最佳折中組合（如圖1所示），設計出一種R相、T相和O相極性納米微區（PNRs）嵌入C相順電基體的局部多態極化結構，結合MLCC原型器件制造工藝，通過燒結助劑MnO2的添加優化燒結過程，增強介質/電極界面結合力，實現電介質與電極材料的共燒匹配。研究結果表明，得益于系統的相場模擬結果和MLCC原型器件制造，在BNT-NN-ST系統中構建局部多態極化構型可以大幅度減少極化滯后和提高擊穿強度，在55-20-25-Mn組分的MLCC中實現了與鉛基MLCC相當的高Wrec值20.0 J·cm-3和η值（86.5%），優于目前報道的其它無鉛MLCC，顯示了該陶瓷電容器的應用潛力。此外，該MLCC在900 kV·cm-1電場下、寬溫（25-150 ℃）范圍內展示出良好的穩定性（變化率小于±5.2%），以及具有優異的循環穩定性（1-104次），如圖二所示。這些結果表明，這種以相場模擬為指導的局部多態極化構型設計結合原型器件制造的方案可以被認為是開發下一代高性能高功率陶瓷電容器的可行策略。
該研究成果以“多層鐵電陶瓷電容器儲能特性的全面優化”（Global-optimized energy storage performance in multilayer ferroelectric ceramic capacitors）為題，在國際知名期刊《自然通訊》（Nature Communications）（IF=14.7）在線發表。西安交通大學電信學部電子科學與工程學院博士生李達為第一作者，西安交通大學電信學部電子科學與工程學院周迪教授、徐諦明助理教授、電氣工程學院劉文鳳教授和北京理工大學黃厚兵教授為共同通訊作者。該工作得到國家重點研發計劃子課題項目、陜西省國際合作項目等項目的資助，西安交通大學國際電介質研究中心提供了大量測試表征支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-55491-5
周迪教授團隊主頁：http://gr.xjtu.edu.cn/web/zhoudi1220
來源：西安交大
原文鏈接：https://news.xjtu.edu.cn/info/1004/217970.htm
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