作為氧化物材料中的關鍵缺陷之一，氧空位對金屬氧化物的性質與功能具有顯著影響。得益于對氧空位的有效調控，許多氧化物材料可以表現出獨特和優異的性能，如超導、快速氧離子傳導、高效催化等。當前，學者們對于在顆粒表層以及薄膜材料中制備有序氧空位已經開展了廣泛深入的研究，開發了多種構筑氧空位的手段，包括利用熱激勵（如氫化處理、退火處理等）或外場激勵（如電場調控）等。然而，如何在宏觀氧化物塊材中構筑穩定的有序氧空位結構始終是一項巨大的挑戰。這一難題的突破將有望推動金屬氧化物材料在能源、環境等領域的創新應用。

近日，陳克新研究團隊與合作者提出了一種簡單且高效的有序氧空位構筑策略——通過將熱激活與施加電場相耦合（即ET處理），成功地在SrAl₂O₄、TiO₂等氧化物材料中獲得了有序的氧空位結構。研究團隊通過先進的積分差分相位襯度（iDPC）成像技術和密度泛函理論（DFT）計算，揭示了有序氧空位的形成及電場對有序氧空位形成的促進機制。對于SrAl₂O₄晶體，在預先存在同位置氧空位的情況下，施加電場后，8個晶格氧中O8位置氧空位的形成能最低。同時，在電場的作用下，材料從無序氧空位構型到有序氧空位構型的結構轉變能壘顯著降低（當施加 0.01 V/? 的電場時，能壘降低40 meV）。得益于有序氧空位的形成，ET處理后的SrAl₂O₄材料獲得了具有更優能級分布的高濃度陷阱能級，能級主要分布從初始的0.65 eV附近降低至0.55 eV -0.61 eV。有序氧空位帶來的能級優化使得SrAl₂O₄材料的長余輝發光性能得到顯著提升，其在激發停止1小時后的余輝強度達83 mcd/m²，是未經過處理的對照樣品的3.6倍。

此外，該ET處理工藝還表現出了很強的普適性，可成功在其他氧化物體系（如TiO₂，ZrO₂，WO₃和VO₂）中制備有序氧空位結構，顯著提升其應用性能。例如，作為鋰離子電池中常用的電極材料，TiO₂在ET處理后所具有的有序氧空位結構顯著促進了電極的電荷存儲動力學，同時提供了更多的鋰離子遷移空間和存儲位點。因此，ET處理后的TiO₂表現出了高達311 mAh/g（在0.2 A/g電流密度下）的比容量，是商業TiO₂的2倍以上（約為150 mAh/g）。

該研究為氧化物材料的缺陷結構調控提供了一個有效的新思路，通過簡單的電場與熱激活耦合的方法，將多種能量饋入方式結合，解決了在塊體材料中構筑有序氧空位的難題，為宏觀塊材的功能化調控和應用提供了重要途徑。相關成果以“A facile approach for generating ordered oxygen vacancies in metal oxides”為題發表在材料領域國際頂級期刊《Nature Materials》上。我校為該論文的第一作者單位及通訊單位。中國人民大學袁軒一教授、清華大學田兆波博士（現為杭州電子科技大學特聘研究員）、清華大學鄒明初博士（現為美國休斯頓大學博士后研究員）為共同第一作者，清華大學劉光華副教授為共同通訊作者。甬江實驗室、中國科學院物理研究所、伊利諾伊大學芝加哥分校、浙江大學為該論文的合作單位。